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12月7日，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：材料学院李丽教授、吴锋院士课题组在高比能全固态锂离子电池研究中取得重要进展，对高镍正极设计了一种竞争掺杂策略，成功实现了异质原子(Ta)对高镍正极的体相掺杂，以及压电材料(LiNbO₃)对高镍正极进行表面修饰，同时提升了高镍正极的内禀稳定性以及其与硫化物固态电解质的界面兼容性，显著提升了全固态电池的循环稳定性。相关成果发表以“Chemical Competing Diffusion for Practical All-Solid-State Batteries”为题发表于Journal of the American Chemical Society。欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：材料学院2022级博士研究生代中盛为第一作者，博士后研究员孙璇为共同第一作者。

日益严重的能源危机和环境问题促进了人们对先进能源材料的探索和开发。锂离子电池作为一种新型储能装置，已成功应用于电动汽车和智能电网。目前基于液态电解质的锂离子电池已经可以实现优越的循环，并且部分固态电解质的锂离子电导率也与液态电解质相当。然而，高比能高镍正极匹配硫化物固态电解质时发生的一系列失效反应严重阻碍了全固态电池的循环寿命。首先，高镍正极内禀的低稳定性造成了其晶体结构的快速破坏；其次，高镍正极析出的氧气不仅造成其本身发生界面相变，也造成了其对固态电解质的化学氧化；另外，高镍正极与电解质固-固界面的低兼容性形成的空间电荷层也严重阻碍了离子输运。

鉴于此，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：材料学院李丽教授、吴锋院士课题组提出了一种利用竞争掺杂的方式稳定高镍正极进而提升其与固态电解质表面兼容性的策略。具体来说，由于高镍正极前驱体在拓扑锂化过程中产生的过渡金属空位有限，因此Ta和Nb原子在掺杂过程中表现出竞争特性。在本工作中，计算和实验证实了Ta更容易掺杂进入高镍正极，由于其与氧有更高的键能，防止了氧在高电压下的过度氧化，显著提升了高镍正极的稳定性。此外，Nb易于和表面残锂发生反应，生成具有压电特性的铌酸锂，有效了增加了其与固态电解质的界面兼容性，提升了其电化学性能。

图一 (A) 压电材料(LiMO₃, M="""Ta/Nb)极化机制；(B)""" 全固态模具电池的循环性能；(C) 全固态软包电池的循环性能；(D、E ) 改性前后锂浓度分析。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c11645

面对废旧电池回收处理与资源循环、高比能二次电池关键材料设计等，李丽教授课题组取得了系列科研成果。十篇代表性工作如下：

1. Defective oxygen inert phase stabilized high-voltage nickel-rich cathode for high-energy lithium-ion batteries.  Nat. Commun. 14, 8087 (2023).  (第一作者：代中盛博士生)

2. Chemical competing diffusion for practical all-solid-state batteries.  J. Am. Chem. Soc. Doi: 10.1021/jacs.4c11645 (第一作者：代中盛博士生)

3. Regulating Sulfur Redox Kinetics by Coupling Photocatalysis for High-Performance Photo-Assisted Lithium-Sulfur Batteries.  Angew. Chem. Int. Ed.  2024, 63, e202402624. (第一作者：刘毓皓博士生)

4.  Fluorinated Surface Engineering Towards High-Rate and Durable Potassium-Ion Battery.  Angew. Chem. Int. Ed . 2024, 63, e202404332(第一作者：张喜雪博士生)

5. Screening metal cation additives driven by differential capacitance for Zn batteries， Energy Environ. Sci. 2024, 17, 4794–4802 (第一作者：胡正强博士生)

6. Carbon neutrality strategies for sustainable batteries: from structure, recycle, property to application.  Energy Environ. Sci.  2023, 16, 745-791. Doi: 10.1039/d2ee03257k (第一作者：林娇博士)

7. A Self-Regulated Electrostatic Shielding Layer toward Dendrite-Free Zn Batteries.  Adv  .  Mater  .  2022, 2203104. Doi: 10.1002/adma.202203104 (第一作者：胡正强博士生)

8. Achieving Sustainable and Stable Potassium-Ion Batteries by Leaf-Bioinspired Nanofluidic Flow.  Adv  .  Mater . 2022, 2204370 (第一作者：张喜雪博士生)

9. High-Performance Aqueous Zinc Batteries Based on Organic/Organic Cathodes Integrating Multiredox Centers.  Adv  .  Mater  .  2021, 2106469 (第一作者：赵逸博士后)

10. Sustainable recycling technology for Li-Ion batteries and beyond: challenges and future prospects.  Chem. Rev.  2020, 120 (14): 7020-7063. Doi: 10.1021/acs.chemrev.9b00535 (第一作者：范二莎博士)

附作者简介：

代中盛，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：2022级博士研究生, 师从李丽教授，研究方向为高性能锂离子电池关键材料及应用。

孙璇，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：前沿技术研究院研究员，师从陈人杰教授，研究方向为MXene基微纳材料、锌离子电池关键材料及应用。

李丽，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：教授，博士生导师，国家级领军人才，入选英国皇家化学学会会士等。长期从事新型绿色二次电池关键材料设计、废旧电池回收处理与资源化利用，绿色二次电池衰减机理与智能诊断等研究开发。

陈人杰，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：教授，博士生导师，国家级领军人才，入选英国皇家化学学会会士等。主要从事多电子高比能二次电池新体系及关键材料、新型离子液体及功能复合电解质材料、特种电源用新型薄膜材料与结构器件、绿色二次电池资源化再生等方面的教学和科研工作。

吴锋，欧洲杯足球网_欧洲杯网投-投注|官网：杰出教授、博士生导师，中国工程院院士，国际欧亚科学院院士，亚太材料科学院院士，长期从事新型二次电池与相关能源材料的研究开发。作为第一完成人，获国家技术发明二等奖、国家科技进步二等奖各一项、部级科学技术和技术发明一等奖5项；获何梁何利基金科学与技术进步奖、国际电池材料学会(IBA)科研成就奖等。